Был широко известен за рубежом как великий врач-диагност. На протяжении всей своей жизни с честью отстаивал авторитет русского врача.

Г. А. Захарьин писал: "Врач должен быть независим, как поэт, как художник, но выше этого, как деятель, которому доверяют самое дорогое - здоровье и жизнь".
Перу Захарьина принадлежат свыше 40 научных работ. Самая обширная из них носит название "Клинические лекции" и была переведена на английский, немецкий и французский язык.

Г. А. Захарьин, вслед за М. Я. Мудровым, огромное значение придавал осмотру и обследованию больного. Он усовершенствовал систему сбора анамнеза пациента, которая на Западе получила название "русский способ расспроса больного". Главной целью этого метода было правильное установление диагноза.

Начиная с 1862 г. Захарьин занимался реорганизацией медицинских учреждений в Москве. Он установил деление клиник на общие и специализированные, активно участвовал в создании первой гинекологической клиники в Москве.

Захарьин выступал за то, чтобы уделяли как можно больше внимания профилактической работе среди населения, призывал врачей нести в массы гигиенические нормы, которые считал залогом здоровья.

Григорий Антонович Захарьин Захарьин активно занимался преподавательской деятельностью.
Был знаком со многими великими людьми из числа своих современников, неоднократно лечил писателя Л. Толстого.